成吉思汗微时，蔑里乞部人以报仇袭击其家，将孛儿台掳走。后因得王汗的帮助，始得救。在回家的路上生术赤，因此，当时人对术赤的血统有所怀疑。成吉思汗建国后，以蒙古百姓分封子弟，术赤得分民9000户。1211年，随成吉思汗伐金，与察合台、窝阔台攻掠云内、东胜、武、朔等州。1213年，再次大举分道伐金，与察合台、窝阔台率右军残破太行山东西两侧诸州郡。1217年，吉利吉思部反抗蒙古征兵，术赤奉命出征，征服了吉利吉思及谦河（今叶尼塞河上游）西至也儿的石河（今额尔齐斯河）的森林中百姓诸部。成吉思汗便以西北诸部赐归他领有。1219年，从父西征，受命与察合台、窝阔台留军围讹答剌，进攻花剌子模，围玉龙杰赤城。因与察合台素不和，城久攻不下。成吉思汗乃命窝阔台总领军事，协调行动，终于取胜。此后，术赤则径返其在也儿的石河旁辎重所在的驻地。1223年，成吉思汗东还时，术赤称病，未入觐。有人告发他正在围猎，成吉思汗怀疑他背叛，准备发兵亲征。此时，传来术赤死讯。次子拔都承袭汗位。