生于纽约，卒于弗吉尼亚州安嫩代尔。1937年毕业于纽约市立学院。1938年获哈佛大学文学硕士学位。1942年获密歇根大学理学硕士学位，次年获物理化学博士学位。1943～1944年，在芝加哥参加研制原子弹的曼哈顿工程。1946～1958年，任美国海军实验室电子衍射部主任。1958～1967年，任电子衍射局局长。1967年起，任物质结构研究实验室主任。1951年起，兼任马里兰大学教授。为美国国家科学院院士。1972年任美国晶体协会会长。1981～1984年任国际晶体协会主席。

卡尔勒主要从事原子、分子、玻璃、晶体及固体表面结构的研究。20世纪50年代起，与H.A.豪普特曼在美国海军实验室开始研究晶体结构测定中的相角问题，为用于解决中、小晶体结构的直接法奠定了理论基础。1950～1955年，用直接法确定了五六种分子结构。70年代中期，借助于高速电子计算机，已能不用假设而迅速确定中、小分子的结构。因与豪普特曼合作创立测定晶体结构的直接法，他与豪普特曼共获1985年诺贝尔化学奖。1969年获美国化学会希尔德布兰德奖。