放射性核素计量包括放射性核素测量的各个方面,如确定其活度、半衰期、能级以及衰变类型的概率等,核心任务是测量某种放射性核素具有多少个单位(贝可勒尔,Bq)的活度。已知的放射性核素有2000多种,包括天然放射性核素和由反应堆与加速器生产的人工放射性核素。这些放射性核素的衰变会发射α、β、γ、X等射线,其衰变属性一般通过衰变纲图来描述,下图为60Co放射性核素的衰变纲图。结合放射性核素的衰变属性,计量学界研究建立了著名的符合测量原理与多种绝对测量方法,可用于各种不同属性的核素活度的直接测量;对于特定核素,基于这些原理和方法,活度测量能达到最高准确度等级;这些绝对测量方法包括了高几何效率探测方法(如4π或2π方法,分别具有100%和50%的几何效率)、小立体角方法、量热方法、内充气计数法等。
放射性核素60Co衰变到稳定核素Ni-60的衰变纲图
放射性核素的绝对测量方法主要用于相关计量基准装置的研究和建立,与应用领域更密切联系的是溯源自基准装置的相对测量标准装置和标准物质;这些标准装置基于若干相对测量方法,如能谱测量方法、井型电离室测量方法等。从方法的角度,放射性核素计量分为绝对测量方法和相对测量方法;从应用领域的角度,微量放射性核素的活度计量以及氡及子体核素的活度计量是当前环境放射性测量领域与辐射防护领域的需求重点。
放射性标准源与标准物质是一种放射性核素活度的量值传递标准,是含有确定种类的放射性核素及活度或比活度的实物计量器具,在计量研究、核电工业、核医学、环境监测、地质勘探、食品安全、水质分析、分析仪器检定与校准、教学科研等领域,为这些领域可靠测量放射性活度提供标尺和砝码。
除了从测量方法的角度关注放射性活度计量,应用领域也关注它。在辐射防护领域,针对天然放射性;相关核素可能存在于几乎所有固相、液相和气相-气溶胶介质中,不同介质中的放射性核素的计量需要结合放射化学方法与物理测量方法来进行。
在核过程中,有许多在时间上相互关联的事件,这种事件往往反映了原子核内在的运动规律,如原子核的放射性活度,能级结构,激发态寿命等。例如,对于大部分发生α、β或电子俘获(EC)方式发生衰变的放射性核素,由于其子核往往处于激发态并立即通过γ跃迁退激到基态,这类核素原子核的放射性活度就可以通过测量在时间上相互关联(或有符合关系)的级联衰变事件(如α-γ,β-γ或X、e-γ)得到,称之为放射性活度符合计数法。
主要用于发射α和β粒子的放射性核素测量,也可用于发射弱γ射线,X射线,俄歇电子及内转换电子的核素。原理是将放射性核素溶于闪烁液中,形成均匀、透明和稳定状态的LSC样品。放射性核素衰变发射α、β、γ、X等射线,与溶剂分子相互作用,形成激发态的有机溶剂分子,然后把能量转换到溶质有机闪烁体(受激荧光源)。这些激发的闪烁体分子将会快速地损失能量,返回基态,并发射波长在375~430纳米范围内的光子。发射的波长依赖于溶解在闪烁液中的闪烁体,而闪烁光的强度是一个辐射类型与能量的函数。光子被光电倍增管(PMT)探测,把光子流转变为电子流,再放大为电流脉冲,并输出到计数器。
对于气体状态的放射性核素活度测量,可以采用内充气正比计数管的测量方法。被测量气体与工作气体充分混合,在计数管正比工作状态下,高压坪曲线具有很好的坪特性,稳定性高,在计数管灵敏体积内对于β探测效率近乎100%。因此,可以通过采用工作在正比条件下的内充气正比计数管方法实现气体状态或可转化为气态的放射性核素活度(或单位体积活度)的绝对测量。
主要用于同时发射β、γ射线的核素测量,尤其适用于具有复杂衰变纲图的核素。由中国计量科学研究院(NIM)于凤翘研究员等人于1991年首先提出,最初名为“双4π计数方法”,发表在《核技术》1991年第4期14卷上。该方法使用两个4π探测器,同时实现对β计数道和γ计数道4π立体角测量条件,为高效率全辐射式探测器。其中4πβ探测器通常选择小型流气正比计数器,也有使用三明治型塑料闪烁体薄板探测器作为4πβ探测器。流气正比计数器的工作气体一般使用P10气体,即10%甲烷和90%氩气混合气体。4πγ探测器通常选用井型NaI(TI)探测器或塑料闪烁体。4πβ探测器嵌入4πγ探测器中央井孔内,实现双4π立体角几何结构。
主要用于大面积α、β平面源的表面粒子发射率的绝对测量。采用大面积多丝正比室探测器,由一组平行排列的等间距金属丝作为阳极,并安置在两阴极平面之间。多丝正比室对于入射带电粒子是连续灵敏的,探测效率近乎100%。因此,可以通过采用工作在正比条件下的大面积多丝正比室来实现α、β平面源在2π立体角范围内的表面粒子发射率的绝对测量。
主要用于α核素活度的绝对测量。基于对构成小立体角的尺寸参数的高准确度测量,计算探测小立体角;符合点源模型的α粒子各向同性发射,结合α探测器中产生的计数率、小立体角、散射修正、分子比修正等即可求出所测α核素的活度,不确定度可达到0.1%的水平。
放射性核素量热法指测量放射性衰变过程中放射性核素释放的能量的方法,可用于多种衰变类型的核素测量,包括α衰变、β衰变〔β+,β-,轨道电子俘获(EC)〕、γ跃迁〔γ射线,内转换电子(IC)〕、X射线等。主要用于α、β强放射源的活度测量。除用来测量放射性核素活度,也被用于测量半衰期,β衰变平均能量,α发射能量,核燃料燃耗等。
能谱法是活度计量中最最重要的相对测量方法之一,最大的优势是通过高分辨的探测器将放射性核素发射的特征射线能量区分开,实现核素的定性与定量测量。常用的有α能谱法和γ能谱法,主要用于α和γ射线发射核素的定型与定量。能谱法的实现需要相应的标准源与标准物质,对相应的探测系统进行能量与效率刻度,并以此为基础确定未知放射性核素及其活度。
氡包括220Rn和222Rn,氡子体包括222Rn核素衰变产生的短寿命核素218Po、214Bi、214Po和214Pb,以及由220Rn核素衰变产生的短寿命核素216Po、212Bi、212Po和212Pb;氡及子体计量主要包括常温下为气态的222Rn、220Rn核素活度的绝对测量,以及222Rn、220Rn的衰变子体的单位体积活度的绝对测量。
井型电离室法活度计量是运用井型电离室活度测量装置测量样品的γ活度,通过系列监督源的刻度,实现测量单位统一及以绝对测量装置的量值向待测样品量值传递的计量技术。井型电离室测量装置由井型电离室、微电流测量装置、系列监督源、标准样品瓶等组成。
在环境放射性分析领域,微量放射性核素活度的计量非常重要,微量放射性活度准确测量的一种方法是通过低本底α、β和γ探测系统实现微量放射性核素活度的放射性定量分析;另一种是结合质谱仪分析微量重核核素元素的含量,再结合质谱标物确定微量放射性核素的活度。微量放射性活度主要关心如何通过降低宇宙射线和环境放射性物质引起的探测系统的本底,达到更低的探测下限,从而对活度极低的放射性核素活度进行分析。
国际放射性核素计量委员会(ICRM)是全世界放射性核素计量实验室的联合会,是放射性核素计量领域最权威、最有影响力的学术组织。ICRM根据本领域研究与技术发展需要,设立了专门的工作组,如液闪计数工作组(LSCWG)、生命科学工作组(LSWG)、衰变数据评估工作组(DDEP)、放射性核素计量技术工作组(RMTWG)、β谱工作组(BSWG)、γ射线谱工作组(GRSWG)等,这些工作组的设立,极大促进了放射性核素计量各子领域的发展。ICRM创立于1972年,每两年举办一次学术会议,主要目的是推动放射性核素计量研究与应用,促进国际合作。